MPO 是专门为 PSP 制作的第四款《合金装备》游戏，也是首款保留系列动作玩法的作品。它是该系列首个在便携平台上发布的正统作品，延续了《合金装备固蛇 3》的故事线。

1970 年，在哥伦比亚，距离《合金装备固蛇 3：食蛇者》事件六年后，游戏讲述了前 FOX 小队成员裸 Snake 与叛变的前单位展开斗争的经历。游戏中还记录了 FOXHOUND 和 The Patriots 的最终成立，以及军事国家 Outer Heaven 的灵感来源。

《合金装备：掌上行动》受到了媒体的高度评价，并常被视为 PSP 上最好的游戏之一。它因出色的画面、对《合金装备》元素和故事的运用而受到赞誉，但也有批评指……显示全部出其控制方案存在问题。

《掌上行动》的故事发生在 1970 年，《合金装备固蛇 3：食蛇者》事件六年后。游戏中玩家将扮演士兵裸 Snake（大卫·海特/大杉九郎）与叛变的前单位 FOX 作战。在战斗中，他遇到了绿色贝雷帽小队成员 Roy Campbell（大卫·阿格罗夫/古川太郎），该小队被派来调查此事。Snake 的前队友 Major Zero（吉姆·皮多克/银河班藏）、Para-Medic（希瑟·哈利/桑岛法子）和 Sigint（詹姆斯·C·马西斯三世/藤原彻）作为支援队伍回归，他们也因叛国罪名被怀疑。

游戏的主要反派是 FOX 单位的现任指挥官 Gene（史蒂文·布卢姆/若林洋子），他试图建立自己的军事国家。Gene 是 Successor 项目的产品，该项目旨在人工创造完美的指挥官，并以 Boss 为模板。他的得力助手 Lt. Cunningham（诺亚·尼尔森/五里谷大祐）是一名审讯技巧专家，后来被揭露是五角大楼派来的双重间谍，目的是破坏中情局的声誉。Gene 还有一个名叫 Elisa（塔拉·斯特朗/御堂拓）的弟子，她拥有非凡的心灵感应能力，这被认为是在 Kyshtym 事故中暴露于核辐射的结果。Elisa 患有分离性身份障碍，并发展出一个名为 Ursula 的第二人格，其心灵感应能力比她的“Elisa”人格更强。“Ursula”作为 FOX 成员工作，而“Elisa”人格则是一个护理 Null 并为 Snake 提供情报的军医。Snake 遇到了 Elisa，她最初告诉 Snake 她和 Ursula 是双胞胎姐妹，后来才揭示了真相。

其他与 Snake 有过交集的 FOX 成员包括年轻的刺客 Null（拉克·斯派斯/福岛俊辅），他被训练成为完美的士兵；以及在越南战争中曾被认为是死者的前战友 Python（德怀特·舒尔茨/矢作雅彦）。

其他角色还包括信息提供者 Ghost（布赖恩·库姆斯/田斯塔直树）、之前协助过 Snake 的 PLA 间谍 EVA（范妮莎·马歇尔/渡边美佐）以及前格鲁军上校 Raikov（查理·施拉特/堀内贤雄）。游戏还允许玩家在完成特定支线任务或使用《合金装备酸》和《合金装备酸 2》保存数据开始第二次游玩时，将这两款游戏中出现的女主角 Teliko Friedman（卡莉·瓦尔格伦/长岛由纪子）和 Venus（凯瑟琳·弗洛伊德/小松未可子）加入自己的队伍。